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E et de la dispersion du milieu
Spectroscopie par generation d’harmoniques d’ordre elev
Dans cette partie, nous presenterons ces deux aspects de l’utilisation des harmoniques d’ordre elev pour des experiences de spectroscopie.
Source secondaire de rayonnement
Dans cette region du spectre, la generation d’harmonique est une source de photons complementaire aux sources deja existantes, typiquement les sources synchrotron. Un avantage evident par rapport a ces sources est que les experiences de generation d’harmo-niques peuvent ^etre realisees dans des installations de taille « raisonnable » (au CELIA, la cha^ne laser, les optiques du faisceau infrarouges, la chambre de generation et les diag-nostics de detection tiennent sur quelques tables optiques, sur une surface inferieure a 100 m2). On evite ainsi les inconvenients des grandes infrastructures type synchrotron ou desormais lasers a electrons libres (co^ut d’exploitation et de fonctionnement, temps de faisceau disponible restreint, …). En plus de ce critere economique/logistique, les carac-teristiques du faisceau harmoniques sont egalement interessantes.
Tout d’abord, il a et demontr que le rayonnement harmonique etait coherent spatia-lement. Cette coherence depend fortement des conditions d’accord de phase ([Salieres 95]), et dans des conditions optimales, [Dero 00] a montre, en mesurant le contraste des franges d’interferences produites par un bi-miroir de Fresnel, un degr de coherence mutuelle su-perieur a 0.8. Cette qualite de la coherence spatiale du rayonnement a permis le deve-loppement de techniques d’imagerie di ractive a base d’harmoniques d’ordre elev (voir par exemple [Ravasio 09], ou la faible longueur d’onde des harmoniques est utilisee pour remonter a des details de dimensions inferieures a 100 nm).
Une caracteristique importante des sources secondaires harmoniques est l’extr^eme brie-vet des impulsions XUV produites. A n de parvenir a determiner la forme temporelle du rayonnement, des techniques ont du ^etre adaptees du domaine visible-infrarouge au
Des techniques de caracterisation de phase spectrale existent dans le visible et l’IR, notamment les techniques FROG (Frequency Resolved Optical Gating, [Trebino 00]) et SPIDER ([Iaconis 98]), et ont pu ^etre transposees dans le domaine XUV. Ces etudes ont montre que la duree d’une impulsion correspondant a une seule harmonique etait de plus de 50 % inferieure a la duree des impulsions lasers generatrices ([Mairesse 05a]). La generation d’harmoniques permet donc d’obtenir des sources de rayonnement dans l’XUV tres breves, typiquement 10-15 de fs pour une impulsion generatrice de 40 fs, ce qui est bien plus faible que la duree des impulsions synchrotrons (de l’ordre de la dizaine de picosecondes). Cette source est accordable en longueur d’onde (en choisissant un ordre harmonique et/ou en modi ant la longueur d’onde de generation) et la duree des impulsions harmoniques peut ^etre variee en modi ant la duree des impulsions de generation. Impulsions attosecondes Plus une impulsion possede un spectre large, plus elle peut ^etre courte, moyennant une phase spectrale convenable (lineaire pour une impulsion limi-tee par transformee de Fourier). Le rayonnement d’harmoniques d’ordre eleve, pouvant s’etendre sur plusieurs dizaines voire centaines d’eV, permet d’obtenir des impulsions ultra-breves jusque la inaccessibles.
En transposant le spectre harmonique dans le domaine temporel (voir gure 1.11), on obtient un train d’impulsions separees d’une demi-periode optique (generation d’une bou ee de photons XUV a chaque maximum du champ). Si la phase spectrale des har-moniques est une fonction lineaire de la frequence, on obtient des impulsions dont la largeur est inversement proportionnelle a la largeur du spectre harmonique. Un spectre s’etalant sur 30 eV (ce qui est facilement accessible dans l’argon) correspond par exemple a une duree d’impulsion d’environ 170 as (1 as = 10 18s). A n de caracteriser tem-porellement le rayonnement emis, il est necessaire de caracteriser la phase spectrale ente les di erentes harmoniques. Des etudes ont permis de mesurer la desynchronisation entre les harmoniques (a l’echelle attoseconde) et ainsi de demontrer experimentalement l’existence d’impulsions attosecondes creees par generation d’harmoniques d’ordre elev ([Hentschel 01, Paul 01, Kienberger 02, Mairesse 03, Tzallas 03]).
Plut^ot qu’un train d’impulsions attosecondes, il peut ^etre interessant d’avoir a dispo-sition une source d’impulsions attosecondes uniques. Pour obtenir des telles impulsions, l’idee generale est de con ner la generation sur un seul demi-cycle optique, pour avoir une seule emission de photons XUV par impulsion de generation.
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Table des matières
Introduction
Chapitre 1 G´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e : mod´elisation et exp´eriences
1.1 El´ements de th´eorie sur la g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´eleve
1.1.1 Mod´elisation semi-classique : le mod`ele `a trois ´etapes
1.1.2 Mod´elisation quantique de la g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e
1.1.3 R´eponse macroscopique du milieu
1.2 Spectroscopie par g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e
1.2.1 Source secondaire de rayonnement
1.2.2 Extreme Non-Linear Optical Spectroscopy (ENLOS)
1.2.3 Projet Harmodyn
1.3 Dispositif exp´erimental de g´en´eration d’harmoniques d’ordre ´elev´e
1.3.1 Montage exp´erimental conventionnel
1.3.2 S´eparation des trajectoires sur le d´etecteur
1.3.3 Source d’impulsions `a grande longueur d’onde
Chapitre 2 Minimum de Cooper dans le spectre harmonique de l’argon
2.1 Minimum de Cooper en photoionisation
2.1.1 Mod´elisation quantique
2.1.2 Section efficace de photoionisation
2.2 Mesure du minimum de Cooper dans le spectre harmonique
2.2.1 Etat de l’art ´
2.2.2 Montage exp´erimental
2.2.3 Minimum de l’efficacit´e de g´en´eration
2.2.4 D´ependance de la position du minimum en fonction des param`etres exp´erimentaux
2.2.5 Photoionisation et g´en´eration d’harmoniques
2.3 Influence de l’elliptict´e sur le minimum de Cooper harmonique
2.3.1 Trajectoires ´electroniques classiques dans un champ elliptique
2.3.2 Calcul du dip^ole de recombinaison en fonction de l’ellipticit´e
2.3.3 Minimum de Cooper en champ elliptique
2.4 Conclusion
Chapitre 3 Etude en polarisation des harmoniques g´en´er´ees dans l’argon
3.1 Mesure de la polarisation des harmoniques d’ordre ´elev´e
3.1.1 Loi de Malus
3.1.2 Polariseur XUV
3.1.3 Traitement des donn´ees
3.2 Etat de polarisation des harmoniques g´en´er´ees dans l’argon par un champ elliptique
3.2.1 Montage exp´erimental
3.2.2 Mesures
3.3 Simulations num´eriques
3.3.1 Calcul de l’angle de polarisation
3.3.2 Calcul de l’ellipticit´e
3.4 Conclusion
Chapitre 4 Etude du champ harmonique g´en´er´e dans des mol´ecules alignees
4.1 El´ements de th´eorie sur l’alignement mol´eculaire en champ fort
4.1.1 Interaction champ laser/mol´ecule
4.1.2 Formalisation quantique
4.1.3 Observation de l’alignement, r´ecurrence rotationnelle
4.2 Observation de l’alignement dans le spectre harmonique
4.2.1 Alignement dans N2
4.2.2 Alignement dans CO2
4.2.3 Influence des orbitales mol´eculaires sur la g´en´eration d’harmoniques
4.2.4 Diff´erentes configurations exp´erimentales
4.3 Mesure de l’´etat de polarisation d’harmoniques g´en´er´ees dans des mol´ecules align´ees
4.3.1 Montage exp´erimental
4.3.2 Etat de polarisation des harmoniques g´en´er´ees dans les mol´ecules align´ees
4.3.3 Excursion th´eorique
4.3.4 Discussion
4.4 Application : spectroscopie pompe-sonde r´esolue en polarisation
4.4.1 Principe
4.4.2 Mesure de la dynamique rotationnelle dans N2
4.4.3 Extraction de la dynamique rotationnelle d’un m´elange Ar-N2
Chapitre 5 Photoexcitation du NO2 sond´e par spectroscopie d’harmoniques d’ordre ´elev´e
5.1 R´eseau transitoire d’excitation
5.1.1 Principe
5.1.2 Mise en oeuvre exp´erimentale
5.1.3 Profil du champ harmonique en champ lointain
5.2 Photoexcitation sond´ee par g´en´eration d’harmoniques
5.2.1 Dynamique `a l’´echelle picoseconde
5.2.2 Dynamique `a l’´echelle femtoseconde
5.3 Conclusions et perspectives
Chapitre 6 Photoionisation de N2 par un train d’impulsions attosecondes
6.1 Reconstruction du profil temporel des impulsions attosecondes
6.1.1 Profil temporel des impulsions attosecondes
6.1.2 Reconstruction of Attosecond Beating By Interference of Two-photon Transitions
6.2 Mesure de la phase mol´eculaire de photoionisation `a deux couleurs dans N2
6.2.1 Montage exp´erimental
6.2.2 Mesure de la diff´erence de phase mol´eculaire ∆θmol:
6.2.3 Effet d’une r´esonance sur une mesure RABBITT
6.2.4 Interpr´etation des mesures dans N2
6.2.5 Perspectives
Conclusions et perspectives
Bibliographie
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