Qu’est-ce qu’un Polluant Organique Persistant ?
Les polluants organiques persistants (POPs) constituent un groupe de polluants qui sont regroupés non pas en fonction de leurs propriétés chimiques mais plutôt parce qu’ils vérifient quatre grandes propriétés (qui sont détaillées dans la partie 1.2) et qui rendent leur étude par simulation multi-milieux particulièrement pertinente :
(i) toxicité : l’exposition à ces substances peut avoir des effets nocifs ;
(ii) persistance : les POPs se dégradent lentement dans les différents milieux ;
(iii) transport longue-distance : on peut retrouver des concentrations non négligeables de ces polluants très loin de leurs sources d’émissions ; et
(iv) bioaccumulation : les POPs ont tendance à s’accumuler tout au long de la chaîne alimentaire.
Du fait de leur persistance et du transport longue-distance, la gestion des risques liés aux POPs doit mener à une réponse globale au niveau mondial. En effet, un gouvernement agissant seul ne pourrait résoudre le problème de contamination par les POPs dans son pays car il ne pourrait empêcher les POPs émis par les pays voisins (ou même plus éloignés) de contaminer son territoire. Ainsi, des textes internationaux ont été écrits : le Protocole d’Aarhus et la Convention de Stockholm. Le premier, datant de 1998, a identifié 16 POPs à risque dont 11 pesticides, 2 produits industriels et 3 sous-produits. L’objectif final de ce protocole est d’éradiquer toute décharge, émission ou perte de POPs. La production et l’utilisation de certains POPs (aldrine, chlordane, chlordécone, dieldrin, endrin, hexabromobiphenyl, mirex et toxaphène) est complètement interdite, l’élimination d’autres (DDT – dichlorodiphényltrichloroéthane -, heptachlore, hexaclorobenzène et quelques PCBs – polychlorobiphényles) est prévue pour une échéance ultérieure tandis que l’utilisation de quelques POPs (DDT, HCH – hexachlorocyclohexane – dont le lindane et les PCBs) est strictement réglementée. Les pays signataires s’engagent également à réduire leurs émissions de dioxines, de furannes, de HAPs (hydrocarbures aromatiques polycycliques) et d’hexachlorobenzène. Des dispositions sont aussi prévues pour gérer les déchets des polluants interdits. La Convention de Stockholm (UNEP, 2001), signée en 2001 et mise en application en 2004, est un traité global visant à protéger la santé humaine et l’environnement de polluants ayant une longue durée de vie et pouvant s’accumuler dans les tissus adipeux. Elle a initialement identifié 12 POPs, appelés “dirty dozen” (aldrine, chlordane, DDT, dieldrine, endrine, heptachlore, hexachlorobenzène, mirex, toxaphène, PCBs, polychlorodibenzo-p-dioxines et ploychlorodibenzo-furannes). De nombreuses autres substances ont été classifiées ultérieurement dans les POPs, comme les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAPs) et de nouvelles substances produites. Parmi les POPs, on peut distinguer les polluants intentionnellement produits et les polluants accidentellement formés par divers processus de combustion. Les pays ayant ratifié la convention de Stockholm, au nombre de 179, acceptent de gérer et de réduire l’utilisation des polluants organiques persistants en adoptant une série de mesures spécifiques.
Toxicité
L’effet néfaste des POPs sur l’environnement a été observé très tôt. Dès 1962, dans son livre “Silent Spring”, Rachel Carson décrit comment les pesticides détériorent l’environnement et notamment la santé des oiseaux. De nombreuses études ont ensuite montré l’impact des POPs sur les mammifères marins et les oiseaux de proie. L’homme peut quant à lui être exposé aux POPs par inhalation ou ingestion d’aliments. La relation de cause à effet entre une exposition à des polluants et des maladies sur l’homme ou la faune n’est généralement pas aisée à mettre en évidence. Cette difficulté est accentuée pour les POPs qui s’accumulent dans les tissus adipeux jusqu’à atteindre des concentrations toxiques alors que l’exposition peut sembler initialement limitée. De plus, les POPs sont rarement trouvésseuls et il n’est alors pas évident de déterminer lequel des POPs a un effet sur la santé. L’exposition aigüe à certains POPs dans le cadre du travail ou d’incidents est préoccupante pour les travailleurs et peut causer la mort. On peut citer par exemple le cas d’intoxications à l’endosulfan chez les producteurs de riz de subsistance et les applicateurs de pesticides sur les mangues aux Philippines en 1990. L’exposition chronique aux POPs à de moindres concentrations peut aussi affecter la santé humaine. On peut ainsi mentionner une épidémie de 4000 cas de porphyrie cutanée survenue en Turquie entre 1955 et 1959 suite à la contamination de céréalestraitées avec de l’hexachlorobenzène, les symptômes s’étant manifestés après une longue période d’exposition. Des recherches ont associé les POPs à la perturbation du système endocrinien, au dérèglement de la fonction de reproduction et du système immunitaire, à des troubles neurocomportementaux et au cancer. Plus récemment, certains POPs ont également été liés à une baisse de l’immunité chez les enfants et à une augmentation concomitante des infections, à des anomalies du développement, à des troubles neurocomportementaux, ainsi qu’au cancer et à l’induction ou à la promotion de tumeurs.
Transport longue distance
Les POPs sont des polluants multiphasiques : ils peuvent être présents dans les différents milieux sous forme liquide, gazeuse ou particulaire. Ils ont des comportements de transport très différents : certains sont très volatils (“flyers”) tandis que d’autres ont plus d’affinité avec l’eau (“swimmers”). Ceci s’explique par la très large gamme de valeurs prises par les coefficients de partition entre les différentes phases (Wania, 2003). Une fois émis dans l’atmosphère, les POPs sont transportés par le vent puis se déposent au sol (ou dans l’eau) par lessivage ou dépôt sec (gazeux et particulaire). Du fait de leur persistance dans le sol, ils peuvent être réémis vers l’atmosphère par un procédé de volatilisation. Les POPs peuvent ainsi être transportés sur de longues distances par une série de phases successives de dépôtréémissions-transport. Ce processus est appelé “effet saut de sauterelle” (“grasshopper effect” en anglais, Wania and Mackay (1996)). Bien entendu, plus les polluants sont volatils plus ces “sauts” vont couvrir de longues distances (voir figure 1.3). Le processus de réémission est gouverné par la température : plus il fait chaud et plus les POPs se volatilisent. On observe par conséquent un transport global des POPs depuis les régions équatoriales vers les zones polaires où l’on constate une accumulation de POPs (Dalla Valle et al., 2004). La matière organique contenue dans le sol, fixant les POPs dans les sols, est un autre facteur influençant les échanges entre le sol et l’atmosphère (Dalla Valle et al., 2004; Sweetman et al., 2005).
Modélisation des Polluants Organiques Persistants
Les observations (mesures de concentrations dans les différents milieux, mesures de flux entre ces milieux, diagnostics de détérioration de l’environnement via des prélèvements sur la faune ou la flore) témoignent de la pollution à un instant et en un lieu donnés. Les expériences en laboratoire aident également à mieux comprendre les propriétés physiques des polluants. Toutefois, mesurer les POPs dans l’environnement est difficile et coûteux. La détermination de concentrations ou même de flux à une haute résolution spatiale et temporelle n’a pas encore été accomplie (Wania and Mackay, 1999). Ainsi, la plus basse résolution temporelle disponible pour des concentrations de POPs est encore de l’ordre de grandeur d’une heure (Hornbuckle and Eisenreich, 1996; Lee et al., 1998). Pour évaluer l’impact d’un polluant sur un écosystème à la suite d’une contamination, les modèles sont donc nécessaires. Ils permettent d’estimer l’évolution temporelle de la concentration de polluant à différentes échelles spatiales. De par la possibilité de tester un certain nombre de scénarios, ils constituent un outil d’aide à la décision pour les politiques. Pour les POPs, les modèles sont d’autant plus utiles que ces polluants sont sujets au transport longue-distance et peuvent s’accumuler tout au long de la chaîne alimentaire. Ainsi, pour estimer l’impact d’une source de pollution, il ne suffit pas de réaliser des mesures de concentration autour de la source. Développer un modèle pour les POPs est une tâche difficile. Il faut trouver le meilleur compromis entre la fiabilité, c’est-à-dire le fait d’obtenir des résultats proches de la réalité, et l’applicabilité, autrement dit la facilité et la rapidité dans la mise en oeuvre du modèle. Ainsi, il existe un grand nombre de modèles pour les POPs, de divers niveaux de complexité. Pour faire son choix de modèle, il faut tout d’abord déterminer de façon précise quelles seront ses applications. On peut en effet s’intéresser uniquement à des ordres de grandeur de contamination auquel cas un modèle simple est préférable, ou au contraire chercher à étudier l’évolution spatio-temporelle de POPs à une échelle donnée, ce qui nécessite un niveau de complexité supérieur pour prendre en compte la dispersion spatiale des POPs dans l’environnement. Parmi les modèles existants, on en trouve tout d’abord certains qui décrivent le devenir des POPs dans un seul milieu. Ainsi, Gobas (1993) a développé un modèle décrivant la bioaccumulation de POPs dans les poissons, Trapp and Matthies (1995) ont créé un modèle spécifique à la captation de substances organiques par la végétation, le modèle PEM (Pesticide Emission Model) a été développé au Canada pour évaluer l’impact de l’application de pesticides sur des sols agricoles (Scholtz et al., 2002), Van Jaarsveld et al. (1997) se sont intéressés à la dispersion atmosphérique et au dépôt de POPs en Europe. Toutefois, de par leur persistance et leur aspect multi-phasique, les POPs peuvent passer d’un milieu à un autre. Décrire ces échanges entre les différents milieux peut s’avérer aussi important que quantifier le transport dans chacune des phases (Wania and Mackay, 1999). En effet, la persistance dans un milieu est exprimée par un temps de demi-vie dans ce milieu mais ce paramètre n’est pas suffisant pour traduire la persistance effective dans ce milieu. Par exemple, un POP ayant une demi-vie faible dans l’air et élevée dans le sol devrait voir sa concentration dans l’air décroître rapidement mais le sol peut être une source continuelle pour l’atmosphère et le POP est alors davantage persistant dans l’atmosphère que ne laisserait croire son temps de demi-vie atmosphérique. Il convient donc de considérer des modèles multi-milieux pour évaluer le devenir des POPs dans l’environnement. Les modèles couplés permettent en outre de réaliser des études d’impact allant des sources d’émissions anthropiques ou naturelles jusqu’à la contamination chez l’homme via l’inhalation et l’ingestion de fruits et légumes contaminés.
Modélisation des Polluants Organiques Persistants
Les observations (mesures de concentrations dans les différents milieux, mesures de flux entre ces milieux, diagnostics de détérioration de l’environnement via des prélèvements sur la faune oula flore) témoignent de la pollution à un instant et en un lieu donnés. Les expériences en laboratoire aident également à mieux comprendre les propriétés physiques des polluants. Toutefois, mesurer les POPs dans l’environnement est difficile et coûteux. La détermination de concentrations ou même de flux à une haute résolution spatiale et temporelle n’a pas encore été accomplie (Wania and Mackay, 1999). Ainsi, la plus basse résolution temporelle disponible pour des concentrations de POPs est encore de l’ordre de grandeur d’une heure (Hornbuckle and Eisenreich, 1996;Lee et al., 1998). Pour évaluer l’impact d’un polluant sur un écosystème à la suite d’une contamination, les modèles sont donc nécessaires. Ils permettent d’estimer l’évolution temporelle de la concentration de polluant à différentes échelles spatiales. De par la possibilité de tester un certain nombre de scénarios, ils constituent un outil d’aide à la décision pour les politiques. Pour les POPs, les modèles sont d’autant plus utiles que ces polluants sont sujets au transport longue-distance et peuvent s’accumuler tout au long de la chaîne alimentaire. Ainsi, pour estimer l’impact d’une source de pollution, il ne suffit pas de réaliser des mesures de concentration autour de la source. Développer un modèle pour les POPs est une tâche difficile. Il faut trouver le meilleur compromis entre la fiabilité, c’est-à-dire le fait d’obtenir des résultats proches de la réalité, et l’applicabilité, autrement dit la facilité et la rapidité dans la mise en oeuvre du modèle. Ainsi, il existe un grand nombre de modèles pour les POPs, de divers niveaux de complexité. Pour faire son choix de modèle, il faut tout d’abord déterminer de façon précise quelles seront ses applications. On peut en effet s’intéresser uniquement à des ordres de grandeur de contamination auquel cas un modèle simple est préférable, ou au contraire chercher à étudier l’évolution spatio-temporelle de POPs à une échelle donnée, ce qui nécessite un niveau de complexité supérieur pour prendre en compte la dispersion spatiale des POPs dans l’environnement. Parmi les modèles existants, on en trouve tout d’abord certains qui décrivent le devenir des POPs dans un seul milieu. Ainsi, Gobas (1993) a développé un modèle décrivant la bioaccumulation de POPs dans les poissons, Trapp and Matthies (1995) ont créé un modèle spécifique à la captation de substances organiques par la végétation, le modèle PEM (Pesticide Emission Model) a été développé au Canada pour évaluer l’impact de l’application de pesticides sur des sols agricoles (Scholtz et al., 2002), Van Jaarsveld et al. (1997) se sont intéressés à la dispersion atmosphérique et au dépôt de POPs en Europe. Toutefois, de par leur persistance et leur aspect multi-phasique, les POPs peuvent passer d’un milieu à un autre. Décrire ces échanges entre les différents milieux peut s’avérer aussi important que quantifier le transport dans chacune des phases (Wania and Mackay, 1999). En effet, la persistance dans un milieu est exprimée par un temps de demi-vie dans ce milieu mais ce paramètre n’est pas suffisant pour traduire la persistance effective dans ce milieu. Par exemple, un POP ayant une demi-vie faible dans l’air et élevée dans le sol devrait voir sa concentration dans l’air décroître rapidement mais le sol peut être une source continuelle pour l’atmosphère et le POP est alors davantage persistant dans l’atmosphère que ne laisserait croire son temps de demi-vie atmosphérique. Il convient donc de considérer des modèles multi-milieux pour évaluer le devenir des POPs dans l’environnement. Les modèles couplés permettent en outre de réaliser des études d’impact allant des sources d’émissions anthropiques ou naturelles jusqu’à la contamination chez l’homme via l’inhalation et l’ingestion de fruits et légumes contaminés.
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Table des matières
Introduction
1 Les Polluants Organiques Persistants
1.1 Qu’est-ce qu’un Polluant Organique Persistant ?
1.2 Propriétés des Polluants Organiques Persistants
1.2.1 Toxicité
1.2.2 Persistance
1.2.3 Bioaccumulation
1.2.4 Transport longue distance
1.3 Évolution de la teneur en Polluants Organiques Persistants
1.4 Modélisation des Polluants Organiques Persistants
1.5 Polluants Organiques Persistants considérés
1.5.1 Critères de sélection
1.5.2 Benzo[a]Pyrène
1.5.3 Polychlorobiphényle 28
1.5.4 Lindane
1.5.5 Hexachlorobenzène
2 Modèle de Sol pour les POPs
Introduction
2.1 Le transport de POPs dans les sols
2.1.1 Le sol
2.1.2 Sources de contamination du sol
2.1.3 Processus de transfert dans les sols
2.2 Etat de l’art des modèles existants
2.2.1 Hypothèse de transport unidimensionnel
2.2.2 Comparaison de modèles de sol
2.2.3 Limites des modèles à une seule couche
2.3 Modèle de sol multi-couches
2.3.1 Choix effectués pour notre modèle de sol
2.3.2 Équation d’évolution de la concentration des POPs dans le sol
2.3.3 Influence de la température sur les propriétés physico-chimiques des POPs
2.3.4 Partition de la concentration atmosphérique entre les phases gazeuse et particulaire
2.3.5 Echanges avec l’atmosphère
2.3.6 Echanges avec les autres milieux
2.3.7 Bilan en eau
2.4 Évaluation du modèle
2.4.1 Présentation du modèle MERLIN-Expo implémenté sous Ecolego
2.4.2 Présentation des Mesures expérimentales
2.4.3 Données d’entrée utilisées pour la simulation
2.4.4 Comparaison Modèle / Mesures
2.5 Profondeur d’enfouissement
2.5.1 Motivation et définition
2.5.2 Méthodologie
2.5.3 Résultats
2.6 Sensibilité du profil de concentration dans le sol
2.6.1 Méthodologie
2.6.2 Résultats généraux
2.6.3 Contribution de chaque processus
2.6.4 Influence des paramètres du sol
2.6.5 Influence des propriétés des polluants
Conclusion
3 Identification des paramètres sensibles dans la détermination des réémissions
3.1 Présentation de l’article
3.1.1 Motivations
3.1.2 Principaux Résultats
3.2 Introduction
3.3 Materials and Methods
3.3.1 Model description
3.3.2 Numerical method – Initial and boundary conditions
3.3.3 Scenario building
3.3.4 Parameterization
3.3.5 Selection of the number of soil layers
3.3.6 EFAST Method
3.4 Results and Discussion
3.4.1 Effect of the discretization
3.4.2 Kinetic evolution of soil concentration and reemissions under deterministic conditions
3.4.3 Global uncertainty on reemissions
3.4.4 Ranking of parameters sensitivity
3.5 Conclusion and Perspectives
4 Le modèle multi-milieux Polair3D-POP
Introduction
4.1 Modèle atmosphérique
4.1.1 Equation de transport atmosphérique
4.1.2 Processus de dégradation
4.2 Modèle de sol
4.3 Modèle de végétation
4.4 Modèle d’eau
4.5 Échanges entre les différents milieux
4.5.1 Dépôt humide
4.5.2 Échanges gazeux
4.5.3 Dépôt sec particulaire
4.5.4 Prélèvement racinaire
4.6 Implémentation du modèle multi-milieux
4.6.1 Fonctionnement du modèle multi-milieux
4.6.2 Résolution des équations de transport dans l’atmosphère et dans le sol
4.6.3 Partition du sol entre le sol nu, la végétation et l’eau
4.6.4 Traitement du dépôt humide
4.6.5 Traitement des échanges gazeux
4.6.6 Dépôt sec particulaire
Conclusion
5 Étude de cas
Introduction
5.1 Données d’entrée
5.1.1 Domaine d’étude
5.1.2 Types de Sol
5.1.3 Champs Météorologiques
5.1.4 Émissions
5.1.5 Conditions initiales
5.1.6 Conditions limites
5.1.7 Partition
5.2 Évaluation des concentrations atmosphériques du modèle
5.2.1 Benzo[a]Pyrène
5.2.2 Hexachlorobenzène
5.2.3 PCB-28
5.3 Dynamique des concentrations dans les différents milieux
5.3.1 Atmosphère
5.3.2 Sol
5.3.3 Végétation
5.4 Analyse des flux de dépôt et de réémissions
5.5 Étude de sensibilité
5.5.1 Sensibilité aux conditions initiales
5.5.2 Sensibilité aux conditions limites
5.5.3 Influence relative des différents processus
5.6 Analyse locale
5.7 Simulation longue durée
5.8 Dispersion à partir d’un sol contaminé
Conclusion
Conclusion et perspectives
Annexes
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