Extrusion de granulés thermoplastiques renforcés

Les matrices organiques représentent plus de 99% des quantités de production de com-posites dans le monde [1]. Leur résistance à la corrosion, aux attaques chimiques, leur pouvoir isolant, leur coût et leur facilité de mise en oeuvre en font des matériaux plébis-cités dans la fabrication de composites. La matrice permet de mettre en forme le renfort choisi et de le protéger d’éventuelles conditions environnementales défavorables. Elle as-sure également la transmission des efforts mécaniques au renfort (transfert de charge) et c’est pourquoi la nature de la matrice doit être choisie avec précaution afin d’assurer une compatibilité fibre/matrice optimale. Deux familles de matrice organiques existent : les polymères thermodurcissables et les polymères thermoplastiques.

Matrices thermodurcissables Elles représentent la majorité des matrices d’origine organique, environ 70 %. Un prix relativement bas couplé à une facilité de mise en oeuvre et d’imprégnation de la fibre en fait un matériau très apprécié dans la conception de composites. Ce sont également les plus utilisées dans l’industrie aéronautique pour leurs propriétés mécaniques et leur stabilité une fois transformées.

Ces polymères ont la particularité de réticuler lors d’une augmentation de température par formation d’un réseau tridimensionnel. Les liaisons covalentes créées lors de la ré-ticulation entre les chaînes polymères rendent le réseau très dense, le matériau devient infusible : une énergie très importante est donc nécessaire pour les casser, ce qui lui donne la réputation d’être relativement difficile à recycler. C’est au cours de cette transformation que le polymère va durcir et acquérir les propriétés mécaniques nécessaires à la matrice du composite. La formation du réseau en trois dimensions est fonction de la réactivité des monomères qui comportent au moins deux groupements réactifs. Idéalement, une po-lymérisation totale serait attendue afin d’obtenir une stabilité chimique et des propriétés mécaniques optimales. En réalité, il est difficile voire impossible d’obtenir 100% de réti-culation en raison de l’éloignement de groupes réactifs durant la réaction. La topologie du réseau réticulé comporte donc des hétérogénéités spatiales, c’est à dire des noeuds à densité de réticulation variable baignant dans une matrice dont le taux de polymérisation est différent.

Quatre grandes familles sont utilisées dans la formulation de composites : les polyesters in-saturés, les vinylesters, les résines époxydes, les résines phénoliques. Les résines époxydes sont souvent utilisées dans le secteur aéronautique pour leurs performances. Ce secteur constituera probablement la plus grande source de déchets composites dans un avenir proche et c’est pourquoi, dans cette thèse, ce seront des composites à matrice thermo-durcissable, de qualité aéronautique, qui seront traités afin d’en récupérer les fibres de carbone.

Matrices thermoplastiques Les polymères thermoplastiques sont moins demandés en raison de leur coût et de leurs performances parfois moins marquées. Mais ils présentent tout de même certains avantages comme une bonne tenue à l’impact ainsi qu’une résistance chimique élevée. Elles peuvent être réutilisées ou reformées sous certaines conditions car leur mise en oeuvre ne fait pas intervenir un changement d’état irréversible de leur struc-ture chimique. Sous réserve de non-dégradation du matériau, la mise en forme effectuée à l’état caoutchoutique peut ainsi être répétée plusieurs fois. D’un point de vue struc-tural, ils sont constitués de longues chaînes macromoléculaires linéaires ou ramifiées par polymérisation, copolymérisation ou polycondensation. Le nombre limité de ramifications entre les chaînes rend possible la dégradation du matériau [6]. Deux formes d’organisation peuvent être adoptées par ces chaînes macromoléculaires : celle du cristal (état critallin) et celle du verre (état amorphe). Une organisation de leurs chaînes selon un réseau tridimensionnel pour former une phase cristallisée est en effet possible. La phase non cristallisée est dite amorphe. Deux catégories de polymères thermoplastiques sont alors distinguées : les amorphes et les semi-cristallins.

L’assemblage désordonné des molécules des polymères amorphes amènent à des enchevê-trements qui confèrent au matériau des propriétés viscoélastiques. Ces polymères n’ont pas d’ordre moléculaire apparent, pas de température de fusion. Du fait de leur caractère amorphe, ils n’ont qu’une faible résistance chimique mais disposent d’une bonne tenue aux chocs et d’un faible retrait. On retrouve parmi les thermoplastiques amorphes courants le PEI (Polyéther imide), le PMMA (Plexiglas R ) ou bien le PVC (Polyvinyl chloride).

Les chaînes des zones cristallines dans les thermoplastiques semi-cristallins sont caractéri-sées soit par une structure conformationnelle régulière et symétrique, soit par des groupes moléculaires capables d’établir des liaisons fortes comme les liaisons hydrogène. Ces zones cristallines sont reliées entre elles par une matrice amorphe. Le polymère dans son en-semble présente une température de fusion. Contrairement aux amorphes, ils affichent une bonne résistance chimique mais aussi un faible coefficient de frottement ainsi qu’une moindre déformation en température. Parmi les plus courants, on retrouve le PP (Po-lypropylène), le PE (Polyéthylène) ou bien le PEEK (Polyéther-éther cétone) pour les applications hautes performances. On peut également citer les polyamides PA6, PA6-6 ou PA12.

Dans cette thèse, les composites à matrice polyamide consitueront la voie privilégiée de réutilisation des fibres de carbone. L’industrie automobile fait de plus en plus régulière-ment appel à ces nouvelles technologies. Les polyamides techniques sont déjà des maté-riaux utilisés pour des pièces sous capot, des éléments de transmission, ou du circuit de refroidissement. Leur renforcement à partir de fibres de carbone permettrait d’élargir leur applicabilité dans l’industrie automobile, tout en tenant compte des récentes exigences en termes de masse et de reyclabilité.

Influence des caractéristiques du polymère Les caractéristiques du polymère vont gouverner diverses propriétés du composite. Peuvent être citées de façon non-exhaustive : l’opacité du polymère, sa rigidité mécanique, sa résilience, sa masse volumique, sa résis-tance chimique, ses propriétés électriques, sa stabilité dimensionnelle ou encore sa tempé-rature de ramollissement [7].

La formulation chimique du polymère influe sur la qualité de l’adhésion entre la fibre et la matrice qui peut influencer certaines propriétés du composite, notamment mécaniques. La nature du polymère est un indicateur de la qualité de cette adhésion. Certains couples fibres/polymères sont incompatibles bien que des moyens existent ensuite pour optimi-ser l’adhésion, comme l’ensimage du renfort et/ou son traitement de surface. Les fibres naturelles, fortement hydrohiles puisque cellulosiques, sont par exemple naturellement incompatibles avec les polymères hydrophobes (Polystyrènes, PVC…). Parmi les autres éléments intervenant dans la formulation du polymère, les modifiants polymèriques per-mettent de favoriser le couplage entre fibre et matrice. Les agents stabilisants, eux, agissent sur le comportement au vieillissement du polymère et donc du composite, permettant ainsi d’optimiser sa durabilité. De manière générale, il existe des agents permettant d’amélio-rer la résistance chimique, la résistance à la chaleur, aux rayons UV, ainsi qu’aux métaux lourds [7].

Influence des propriétés du renfort fibreux Les caractéristiques morphologiques, les propriétés mécaniques et les propriétés de surface du renfort fibreux sont autant de leviers qui permettent chacun d’optimiser la formulation du composite.

Le taux de fibre affecte grandement deux propriétés : la masse volumique et les perfor-mances mécaniques. Un fort taux de fibre conduira à une augmentation certaine de sa masse volumique. En contrepartie, les propriétés mécaniques seront améliorées. Tout est question de compromis. Pour développer ces propos, la Figure 1.2 présente les courbes de traction contrainte/déformation de composites polyamide 6 et polyamide 6,6 renforcés de fibres de carbone pour plusieurs taux de renforcement [8].

La longueur de la fibre est un paramètre géométrique directement lié au transfert de charge entre le renfort et la matrice. En comparant deux polyamides 6-6 renforcés de fibres de verre courtes et longues, de nettes augmentations des résistances à la traction et à la flexion sont observées [7]. De même, J.L. Thomason s’est attaché à étudier l’influence du taux et des longueurs de fibres dans un composite sur ses propriétés mécaniques. Les longueurs de fibre, dans un polypropylène, varient de 0,1 mm à 12 mm. Il est clairement constaté que le module de traction augmente avec la longueur de la fibre avant d’arriver à un niveau de stagnation à partir duquel la longueur perd de son influence. Ceci est illustré par la Figure 1.3 [9]. Aussi, dans le cadre d’une étude sur les relations structure-propriétés de composites polyamide-6 renforcés de fibres de carbone, A. Hassan et al. en 2003 ont également mis en évidence l’influence de la longueur de fibre sur les propriétés mécaniques de traction. La résistance en traction augmente avec la longueur de fibre utilisée pour le compound [10] comme le montre la Figure 1.4.

Les propriétés mécaniques du renfort utilisé revêtent une grande importance pour les propriétés du composite élaboré, et notamment ses propriétés mécaniques. C’est en effet le renfort qui assure la tenue mécanique du matériau. Ces propos peuvent être illustrés par une étude comparative des propriétés de deux matériaux composites élaborés à partir de fibres de verre et de fibres de carbone [7]. La formulation des deux matériaux est identique, seule la nature de la fibre change. Quelle que soit la matrice utilisée, une amélioration significative des propriétés mécaniques est systématiquement observée pour la formulation à partir de fibres de carbone. Pour le cas général des matériaux composites, une loi des mélanges modifiée est donnée par [11] : σc  = k1k2σR f Vf  + σm(1 − Vf ) (1.1)

Avec σc la résistance à rupture du composite, k 1 un facteur d’orientation de fibre, k2 un facteur de longueur de fibre, σR f la résistance à rupture de la fibre, σm la résistance à rupture de la matrice et Vf la fraction volumique de fibres dans le composite. Pour une sollicitation dans une direction l d’un pli unidirectionnel dans un composite, la loi des mélanges devient [12] : σc  = σR f    Vf  + (1Em − Vf )(1.2)

Soit approximativement, si Ef  ≫ Em  : σc  ≃ σR f Vf (1.3)

Les propriétés mécaniques du renfort sont donc garantes de la performance du compo-site. Plusieurs méthodologies de caractérisation existent, notamment sur monofilaments. Une approche innovante consiste à effectuer un essai mécanique sur mèche entière. Il repose sur la rupture individuelle et aléatoire des fibres dans une mèche [13, 14]. Basé sur une approche statistique des propriétés, cet essai permet de prendre en compte une non-uniformité de la qualité des fibres et sera décrit dans le prochain chapitre. Enfin, les traitements superficiels des renforts fibreux après leur fabrication, permettent de favoriser la création de liaisons entre fibre et matrice. Dans le cas des fibres de carbone, les traite-ments de surface des fibres consistent dans la plupart des cas en une oxydation surfacique de la fibre. Cette fonctionnalisation de la fibre conduit à la création de groupes réactifs qui faciliteront l’établissement de liaisons entre fibres et matrice polymère.

L’interface est définie comme la surface séparant la phase matrice de la phase renfort. Cette définition sous-entend que le passage d’une phase à l’autre se fait instantanément. La littérature, aujourd’hui, définit autrement la région limitrophe aux fibres et à la ma-trice. Il a plusieurs fois été montré que celle-ci présente une épaisseur non nulle. Aux abords de cette région, la composition varie, la structure et les propriétés changent et c’est pourquoi la notion d’interphase tend à remplacer celle d’interface dans le domaine des composites fibreux [15, 16]. Il s’agit en effet d’une troisième phase, à part entière. Il en résulte une structure complexe combinant de nombreux effets physico-chimiques. La structure chimique, les propriétés d’adhésion et de cohésion de cette interphase déter-minent en grande partie les propriétés finales du composite. La Figure 1.5 [17] schématise l’interphase d’un composite à matrice organique. Bien que le terme interphase paraisse mieux décrire la région séparant la matrice du renfort, le terme interface sera systémati-quement employé afin d’être en cohérence avec la terminologie usuellement employée dans la littérature.

L’interface tient un rôle important dans la qualité du composite, bien au-delà des seules propriétés intrinsèques des fibres et de la matrice. Sans une bonne interface, bien que cette notion soit difficile à définir, le composite ne répondra pas aux exigences imposées en termes de propriétés mécaniques. La difficulté réside dans le fait que, par définition, une interface seule n’existe pas et qu’il n’est donc pas possible de la caractériser indépendam-ment. Il est nécessaire d’analyser le comportement global du matériau pour comprendre les phénomènes interfaciaux. Globalement, l’interface est reconnue pour [18] :

• Assurer la continuité physique du matériau. Elle permet de passer d’une structure à une autre sans changement brutal qui pourrait conduire à une hétérogénéité impor-tante. La continuité physique permet par exemple l’absence de porosité ou de points sensibles à l’humidité, fatals en termes de propriétés mécaniques et/ou de vieillissement.

• Transmettre les efforts. Dans les PRFC- Polymères renforcés de fibres de carbone, ce sont les fibres de carbone qui apportent la tenue mécanique du matériau. Pour autant, la matrice est un lien essentiel dans la redistribution des efforts d’une fibre à une autre. Sans une interface homogène, la répartition des charges n’est pas assurée correctement. Dans un travail de C. Ageorges de 1999 [19], il est mentionné que des contraintes thermiques résiduelles nuisent à la bonne transmission des efforts dans le composite. Ces contraintes résiduelles sont associées à une différence significative de rétrécissement volumétrique lors de la fabrication (différence de coefficient de dilatation thermique entre la fibre et la matrice) qui instaure un état de compression permanent dans la zone interfaciale.

L’un des rôles essentiels de l’interface est la transmission les efforts de la matrice à la fibre, laquelle est essentielle afin que le matériau composite remplisse pleinement sa fonction mécanique. Ce transfert de charge est largement conditionné par la réponse mécanique de l’interface. Au travers d’une description micro-mécanique simplifiée de la distribution des contraintes dans la fibre et à l’interface, le lien entre le transfert de charge et les propriétés mécaniques macroscopiques des composites à fibres discontinues peut être établi. Seule une approche simple et récapitulative des deux modèles pionniers développés pour modéliser le transfert de charge est ici présentée.

Modèle de Cox L’analyse de Cox, shear-lag analysis, fait l’hypothèse d’une interface liant parfaitement les deux phases en présence [20]. Il n’y a par conséquent aucun dépla-cement relatif de la fibre par rapport à la matrice. Il est également stipulé que ces deux dernières ont un comportement élastique. La validité du modèle est limitée au cas des matrices rigides ou déplacements faibles.

Lorsque la fibre est sollicitée suivant son axe, les efforts sont transmis aux fibres par l’intermédiaire des forces de cisaillement à l’interface. La contrainte de cisaillement à l’interface (IFSS – InterFacial Shear Strength) peut s’exprimer de la façon suivante :

τ = ǫc     f A lF (1.4)

A2 = Gm2Ef ln(R) (1.5)

et Gm le module de cisaillement de la matrice, Ef le module d’Young de la fibre, rf et lf respectivement le rayon et la longueur de la fibre, R la distance moyenne entre deux fibres parallèles proches voisines et ǫc la déformation du composite.

D’après le modèle, l’IFSS est nulle au milieu de la fibre et maximum à ses extrémités. La Figure 1.6 illustre ces propos.

Modèle de Kelly-Tyson Également appelée transfert de charge par glissement, cette approche fait l’hypothèse d’une contrainte de cisaillement à l’interface (IFSS ) constante dans la zone de transfert de charge. Dans cette zone, la fibre est supposée élastique, la ma-trice ductile, et l’adhésion nulle. L’IFSS est générée par friction entre la fibre et la matrice et conserve une valeur constante. La déformation de la fibre ne peut cependant dépasser celle du composite. La contrainte augmente linéairement de l’extrémité de la fibre jusqu’à une valeur seuil si la fibre est suffisamment longue, comme le montre la Figure 1.7. Il est alors possible d’établir un critère de longueur de fibre correspondant à la portion de fibre dans laquelle la contrainte n’a pas encore sa valeur maximale [20].

La longueur critique de fibre a ainsi été introduite. En-deçà de cette longueur la rupture se fait par cisaillement de la matrice, au-delà la rupture se fait par fragmentation des fibres. Plusieurs essais micro-mécaniques ont été développés afin de caractériser la qualité de l’interface d’un composite en termes de capacité de transfert de charge. Ces essais se basent, pour la plupart, sur le modèle de Kelly-Tyson et permettent ainsi de détermi-ner une contrainte de cisaillement à l’interface fibre/matrice (IFSS). La valeur de cette contrainte est une indication de la qualité de l’interface. Trois essais sont majoritairement employés : l’essai de fragmentation, l’essai de déchaussement [22, 23] ainsi que l’essai de micro-indentation [24].

La qualité de l’adhésion entre la fibre et la matrice est garante de la qualité du transfert de charge de la matrice à la fibre au sein du composite soumis à un effort. Cette adhésion peut être l’objet d’améliorations grâce à différents moyens comme les traitements de surface de la fibre par exemple. Plusieurs modèles théoriques ont été développés dans le soucis d’expliquer l’origine de l’adhésion interfaciale. Ils font intervenir des phénomènes physico-chimiques différents mais sont, dans la plupart des cas, complémentaires.

Adhésion mécanique Dans un premier temps, il est possible de séparer l’adhésion mé-canique de l’adhésion spécifique. L’adhésion mécanique est due à un ancrage mécanique de deux surfaces menant à la formation d’une interface. La qualité de l’adhésion est alors influencée par les états de surface des matériaux correspondants, particulièrement leur ru-gosité. Dans le cas des fibres de carbone, la rugosité de surface peut nettement varier d’un traitement à un autre, et les phénomènes d’ancrage mécanique peuvent ainsi jouer un rôle majeur dans la qualité de l’adhésion interfaciale. Des travaux menés par l’Université de Soochow en Chine [25] sur des composites carbone/époxy ont mis en évidence l’influence de la rugosité sur la qualité de l’adhésion entre la fibre et la matrice dans le composite. Un traitement chimique à l’ammoniaque en solution acqueuse a été appliqué sur les fibres de carbone. Les analyses de surface ne montrent pas de changement de composition chi-mique de surface des fibres. Les mesures de rugosité par Microscopie à Force Atomique montrent, en revanche, une augmentation de la rugosité de surface liée à l’amélioration de l’adhésion avec la matrice époxy. L’évolution de la contrainte de cisaillement à l’interface ainsi résultante est décrite en fonction du temps de traitement appliqué en Figure 1.8. D’autres travaux donnent les mêmes conclusions pour d’autres traitements de surface sur des systèmes carbone/époxy [26, 27].

En termes de mise en oeuvre des composites à matrice organique, d’innombrables possi-bilités de choix, d’association à une matrice, d’arrangement, et d’orientation des renforts sont ouvertes par les spécificités exigées des semi-produits. La combinaison des différents constituants d’un matériau composite peut ainsi être réalisée de multiples manières. Les contraintes expérimentales imposées par le recyclage des matériaux composites à matrice organique impliquent en revanche l’utilisation de fibres recyclées discontinues. De nom-breuses applications nécessitent l’utilisation de fibres coupées, c’est-à-dire des fibres de longueur finie, ayant un rapport de forme fini. Ce rapport est celui de la longueur sur le diamètre de la fibre. La rigidité des matériaux à fibres discontinues est plus faible que celle des composites unidirectionnels. Ils peuvent cependant être mis en forme plus faci-lement, particulièrement là où la production rapide de pièces à géométrie complexe est nécessaire. Ici sont donc exposés de façon non exhaustive, et sans exposer l’entière richesse des possibilités offertes, les principaux semi-produits composites à fibres courtes ainsi que les principes généraux de leur mise en oeuvre.

Les granulés renforcés sont des thermoplastiques auxquels des renforts fibreux non-continus ont été ajoutés. Ils se présentent donc sous la forme de granulés injectables. La longueur de fibre est généralement très faible, de 0,2 à 0,5 mm [35]. Leur fabrication fait intervenir le procédé d’extrusion, répandu dans l’industrie de la plasturgie. Dans le secteur composite, ce procédé devient une méthode de compoundage. Cinq éléments permettent alors d’ob-tenir une ligne de granulation : un mélangeur, un doseur, une extrudeuse, un dispositif de refroidissement et enfin un granulateur. Chacun de ces éléments est susceptible de faire intervenir des technologies différentes. Cependant, trois principales variantes du process existent [36].
Dans le cas du prémélange, il s’agit d’introduire dans l’extrudeuse un prémélange de résine et de fibres courtes. Le dosage des deux constituants est alors une étape qui se situe en amont du procédé. Il est également possible de doser séparemment les deux consituants avant qu’ils soient introduits dans la trémie de l’extrudeuse. C’est le cas du dosage séparé. Les deux constituants sont acheminés vers des bandes doseuses qui assurent la régularité du débit voulu afin d’obtenir une composition donnée. Cette variante est illustrée par la Figure 1.9 [36]. Enfin, dans le cas de l’introduction en matière fondue, les fibres sont introduites après le premier tiers de la longueur de vis de l’extrudeuse. A ce niveau, le polymère thermoplastique se trouve à l’état fondu et est donc soumis à d’importantes forces de cisaillement.

Les non-tissés sont des produits textiles dont les fibres discontinues sont disposées de manière aléatoire. La distribution de l’orientation des fibres courtes est un facteur im-portant qui détermine les propriétés du composite. Dans le cas où la distribution est uniforme, l’orientation aléatoire des fibres rend le matériau isotrope. Dans les non-tissés, les fibres sont liées par friction, cohésion ou adhésion. Aucun processus de tissage n’inter-vient dans leur conception. Ils offrent une solution technique à de nombreuses applications, notamment le renforcement de matériaux composites. Cependant, la fibre de carbone est rarement rencontrée dans les non-tissés en raison de son coût élevé. Il est clair qu’elle est préférée dans des structures tissées qui permettent de tirer pleinement profit de ses excel-lentes propriétés mécaniques. Toutefois, les problématiques liées à l’utilisation de fibres de carbone courtes recyclées ouvrent de nouvelles perspectives.
Plusieurs méthodes existent à l’heure actuelle pour la fabrication des non-tissés à l’échelle industrielle [37, 38]. Au premier stade, la fabrication des non-tissés, quel que soit le type de fibre, comporte la formation d’un voile ou d’un matelas de fibres ; celles-ci proviennent généralement de ballots de fibres coupées. On distingue trois méthodes de base pour la formation du voile, lesquelles servent le plus souvent à désigner les non-tissés : la voie sèche (DryLaid), la voie aérodynamique (AirLaid) ou bien la voie humide (WetLaid). Les voiles ainsi obtenus affichent une faible résistance après cette première étape seule. Ils doivent être consolidés. Pour y parvenir, une seconde étape de liage est nécessaire, voire indispensable. En général, le choix de la méthode de liage est au moins aussi important que le type de fibre utilisé pour les propriétés recherchées du matériau. On distingue le liage chimique, thermique et mécanique qui respectivement font intervenir les phénomènes d’adhésion, de cohésion et d’enchevêtrement pour lier les fibres au sein du voile. Voie sèche : DryLaid La voie sèche est un procédé mécanique : il s’agit du cardage largement connu dans l’industrie textile. Les fibres sont mélangées et amenées à une cardeuse par un tapis roulant. Plusieurs tambours rotatifs hérissés de dents peignent les fibres afin de former un voile. La configuration des cardes dépend de la masse prévue pour le non-tissé ou de l’orientation envisagée des fibres.
Voie aérodynamique : AirLaid La seconde méthode de formation de voile est la voie aérodynamique qui consiste à disperser les fibres dans un flux d’air qui les amène à un tablier transporteur ou bien un tambour rotatif. Les fibres s’y déposent aléatoirement pour y former un voile. Ce voile se caractérise, contrairement aux autres méthodes, par l’absence de structure laminaire.
Voie humide : Wetlaid Son principe, illustré par la Figure 1.10, est simple. Une pâte, très diluée, d’eau et de fibres est amenée sur un tapis mobile où l’eau est ensuite aspirée. Le voile est ensuite déshydraté puis consolidé par compression entre des cylindres et asséché. A ce stade intervient souvent une imprégnation du voile par liants. La voie humide, également appelée procédé papetier, offre le plus de possibilités dans l’orientation des fibres du voile, depuis le parallélisme des fibres jusqu’à leur disposition au hasard. Dans ce cas, la résistance du voile est pratiquement égale dans tous les sens. Ce procédé permet l’utilisation d’une large gamme de fibres naturelles, minérales, synthétiques ou artificielles, de longueur variée.
Cette étape est suivie d’un liage chimique. Trois groupes de matériaux sont utilisés : les polymères et copolymères d’acrylate, les copolymères de styrène-butadiène et les copoly-mères de vinylacétate-éthylène. Les systèmes à base d’eau sont largement utilisés bien que l’on puisse également trouver des adhésifs sous forme de poudres, de mousses ou même des solutions à base organique. Plusieurs moyens d’appliquer l’agent chimique existent. Il peut être appliqué uniformément par imprégnation, par dépôt ou bien par pulvérisation.

L’injection de produits thermoplastiques pour leur renforcement s’effectue à partir de gra-nulés renforcés. Le dispositif employé est relativement proche de celui de l’extrusion, à la différence qu’ici, un moulage est effectué. Ainsi, une presse à injecter comprend deux parties : une partie similaire à une extrudeuse dont l’objectif est de plastifier le matériau et une autre partie qui assure les mouvements d’ouverture et fermeture d’un moule [40]. Comme illustré par la Figure 1.11 [36], les granulés renforcés sont introduits dans un four-reau équipé d’une vis d’injection puis chauffés. La matière est plastifiée par la vis. Elle remplit une chambre d’injection à l’avant de la vis. Par un mouvement rapide de transla-tion, la vis pousse la matière dans le moule à travers des canaux. Le refroidissement de la pièce intervient en dernière étape. Contrairement aux presses à injecter standards, le ma-tériel utilisé pour l’injection des granulés renforcés comporte des traitements anti-usure, notamment sur la vis et le fourreau.
Un des inconvénient majeurs du process réside dans l’anisotropie des propriétés de la pièce due à un écoulement préférentiel de la résine, et donc des fibres, dans l’empreinte. Il s’agit néanmoins du procédé le mieux adapté aux grandes séries et à la réalisation de pièces de formes complexes sans reprise d’usinage. C’est d’ailleurs pourquoi il est largement utilisé dans le secteur automobile pour de très nombreuses pièces comme des pièces sous capot ou bien même des pièces intérieures.

Ce procédé est en grande partie utilisé pour le moulage de préimprégnés thermoplastiques mais peut également faire intervenir des produits moins consolidés comme dans le cas du film stacking pour lequel des films thermoplastiques sont alternativement empilés avec le renfort. Dans ce cas précis, le renfort, des fibres sèches, peut à la fois se présenter sous forme continue ou bien sous forme discontinue comme un non-tissé par exemple. Dans les deux cas, la mise en oeuvre s’effectue par compression de l’ensemble entre deux plaques chaudes à des pressions pouvant atteindre 150 à 300 bars afin de remplir le moule par fluage. La matrice polymère liquéfiée s’écoule donc au sein du renfort fibreux. La Figure 1.12 schématise le dispositif de thermocompression appliqué au cas du film stacking. Le refroidissement intervient ensuite afin de figer le système et obtenir une pièce composite rigide.

L’estampage est un procédé de transformation utilisé pour la mise en forme et la découpe de plaques thermoplastiques renforcées estampables (TRE ) qui sont des plaques thermo-plastiques renforcées de fibres mi-longues, principalement des fibres de verre sous forme de mats. Par extension, le TRE désigne souvent le procédé. Deux solutions existent en réalité : l’emboutissage et l’estampage. Dans le premier cas, les TRE sont emboutis dans un moule de la forme de la pièce désirée. La plaque est dans un premier temps chauffée à une température supérieure au point de ramolissement de la matrice avant d’être trans-posée dans un moule à froid. Les pressions sont adaptées selon la nature et l’épaisseur de la pièce à réaliser. Dans le second cas, les plaques TRE sont préchauffées. Le moulage d’effectue ensuite par écoulement de la matière dans l’empreinte d’un moule froid.
C’est un procédé qui connaît un succès certain, notamment dans l’industrie automobile, en raison des faibles coûts ainsi que des hautes cadences de production possibles. Aujour-d’hui, le prix de la fibre de carbone est encore rédhibitoire pour une partie de l’indus-trie automobile malgré les nombreux avantages qu’elle offre, particulièrement en termes de gain de masse. En effet, si certains constructeurs l’intègrent déjà dans des véhicules haut de gamme, la majorité des véhicules grand public ne peuvent encore y prétendre. Néanmoins, l’éventuel coût réduit des fibres de carbone recyclées pourrait contribuer à l’expansion des PRFC dans l’industrie automobile et ainsi permettre leur intégration à plus grande échelle [36, 42].

Bien que peu répandues, il existe des méthodes permettant d’aligner les fibres courtes dans le matériau composite permettant ainsi de créer une direction préférentielle d’orientation des fibres pour laquelle les propriétés mécaniques seront haussées. La problématique, ici, réside principalement dans la rapidité des méthodes de réalignement des fibres courtes ainsi que dans leur applicabilité à différents types de fibres.

Cette méthode peut être divisée en trois étapes : la dispersion des fibres, l’alignement des fibres, et l’élimination du dispersant. Les fibres sont généralement en suspension dans un liquide à forte viscosité comme la glycérine. L’alignement est ensuite obtenu en projetant la suspension à travers une filière qui tend les fibres à s’orienter selon le sens de l’écou-lement, à l’image des mécanismes d’orientation préférentielle des fibres observés pendant l’extrusion ou l’injection de granulés plastiques renforcés de fibres. Par ce moyen, et au stade actuel de la recherche, de bons taux d’alignement des fibres sont observés : jusqu’à 60% de fibres alignées à ±3˚ en utilisant des fibres d’une longueur pouvant aller jusqu’à 6mm [43]. Cependant, le principal inconvénient est la forte viscosité du dispersant uti-lisé, la glycérine, ayant été identifiée comme facteur ralentissant la productivité, pourtant primordiale dans la mise en oeuvre de fibres courtes [43–45]