Génération d’harmoniques d’ordres élevés par un faisceau laser mis en forme spatialement 

• Augmentation du nombre de photons harmoniques

Pour augmenter le nombre de photons générés, une des voies les plus simples, à efficacité constante, est d’augmenter l’énergie infrarouge initiale. Cependant, il est nécessaire de garder l’éclairement laser inférieur à l’éclairement de saturation. Dans le cas contraire, nous avons vu que l’ionisation du milieu devient trop im-portante, entraînant une dégradation de l’accord de phase et la diminution de l’efficacité de génération. Une solution que nous avons présentée précédemment consiste en l’utilisation d’une lentille de longueur focale plus importante. La taille du faisceau au foyer augmente, ainsi que la longueur de la zone où l’éclairement est suffisant pour la génération d’harmoniques. Il est alors possible d’augmenter la taille, à la fois transversalement et longitudinalement, du milieu générateur. Cependant, la figure 1.11 montre les limites de cette technique. Elle représente en effet la longueur focale nécessaire afin que l’éclairement au foyer soit de 1 1014 W/cm2 en fonction de l’énergie incidente. Pour une énergie supérieure à 100 mJ (qui est l’énergie maximale disponible sur le laser LUCA), il faut utiliser des lentilles de focales supérieures à 20 mètres. Nous avons vu précédemment que l’optimum d’efficacité n’est pas atteint lorsque le laser est focalisé au foyer (Fig. 1.6). De ce fait, si l’on place le milieu gazeux à une distance égale à la longueur de pour conserver un éclairement de 1 1014 W/cm2. Ligne continue : le point focal est situé dans le milieu. Ligne pointillée : le milieu se trouve à la distance de Rayleigh par rapport au foyer.

Rayleigh du foyer, une longueur focale de 15 mètres suffit. Néanmoins, cela reste une contrainte importante qui impose de prévoir des dispositifs expérimentaux très longs, incompatibles avec la taille de la plupart des salles expérimentales.

Pour palier ce problème, d’autres solutions ont été envisagées et mises en oeuvre par différents laboratoires. Certains ont essayé directement d’améliorer l’accord de phase en générant les harmoniques avec un faisceau présentant deux foyers distincts le long de l’axe de propagation (Roos et al., 1999). Le faisceau infra-rouge était alors mis en forme grâce à l’utilisation d’une lentille biréfringente. D’autres groupes ont utilisé un modulateur à cristaux liquides bidimensionnel afin de manipuler la phase spatiale du faisceau (Pfeifer et al., 2005). Enfin, les techniques les plus courantes combinent l’implantation d’un miroir déformable et d’un algorithme génétique, lequel va commander les déformations du miroir dans le but d’optimiser un paramètre donné (Yoshitomi et al., 2004; Villoresi et al., 2004; Boyko et al., 2005b). Dans le cas de ce dernier type de corrections, on aper-çoit que le miroir déformable agit de façon différente selon les cas de figure. Si l’on cherche à optimiser les harmoniques de la coupure, alors l’algorithme essaiera de maximiser l’éclairement dans la zone de génération. Par contre, si l’on veut maximiser les harmoniques du plateau, il joue sur l’accord de phase et déforme le front d’onde de telle sorte que la région focale soit plus importante (imposant ainsi un éclairement proche de l’éclairement de saturation).

Nous avons cherché, par une solution plus simple techniquement (et moins oné-reuse) à obtenir de même un faisceau large au foyer en utilisant une lentille de longueur focale raisonnable. Plus précisément, nous avons cherché à créer un fais-ceau dont le profil radial en intensité est carré (ou supergaussien). Cette géométrie comporte plusieurs avantages. Tout d’abord, le volume de génération est agrandi ce qui permet ainsi de coupler plus d’énergie avec le milieu. De plus, cela de-vrait permettre d’améliorer l’accord de phase. En effet, un éclairement homogène dans le milieu permet de rendre le terme K de l’équation (1.8) égal à zéro. Dans ces conditions, si l’évolution de la phase du champ infrarouge est peu perturbée, l’accord de phase est possible sur l’axe dans une large zone.

• Point de vue temporel

L’un des intérêts des harmoniques d’ordre élevé tient en leur structure tempo-relle. En effet, l’émission harmonique par une impulsion infrarouge comportant plusieurs cycles optiques se présente sous la forme de trains d’impulsions attose-condes (Paul et al., 2001). Cependant, Mairesse et al. (2003) ont montré que cette émission comportait une dérive de fréquence : l’émission des différents ordres har-moniques n’est pas synchronisée (voir le chapitre 4). Cette dérive de fréquence (que l’on appelle le chirp attoseconde) est liée à l’éclairement de génération : plus l’éclairement augmente (dans la limite où l’ionisation du milieu reste faible), plus la dérive de fréquence est faible. Lorsque l’on utilise un faisceau gaussien, la dérive de fréquence des impulsions attosecondes varie donc spatialement. Dans le cas du profil carré, l’éclairement ne varie pas radialement, et la dérive de fréquence est identique sur toute la largeur du faisceau. Il reste le problème de la variation temporelle de la phase, mais si l’impulsion de génération est suffisamment courte, cette variation sera réduite. Cet effet est très important : si la dérive de fréquence des impulsions varie radialement, il est nécessaire de prendre en compte les effets de volume lors de l’interprétation des mesures. C’est par exemple le cas des me-sures de phase réalisées aux chapitres 5 et 6 : la phase que nous mesurons est une phase moyenne. Cependant, les valeurs de dérive de fréquence que nous mesurons correspondent à celle que l’on obtiendrait si la génération avait lieu uniquement à l’éclairement maximal de l’impulsion.

L’un des défis de la science attophysique tient en la production d’impulsions atto-secondes isolées intenses. La première solution présentée permettant de produire des impulsions uniques et non plus des trains d’impulsions attosecondes a été la sélection des ordres harmoniques de la coupure (Kienberger et al., 2004). Cependant ces impulsions sont très peu intenses et leur durée minimale est limitée par la largeur spectrale sélectionnée de la coupure. Plus récemment, Sansone et al. (2006) ont démontré la génération d’impulsions uniques de 130 as grâce à la technique de porte de polarisation (Corkum et al., 1994; Sola et al., 2006). Elle est basée sur la dépendance de la génération d’harmoniques avec l’ellipticité du champ laser incident (Antoine et al., 1996b). L’ellipticité du champ laser est mo-dulée en fonction du temps, et n’est linéaire que pendant un court laps de temps. De ce fait, l’émission harmonique, qui chute très rapidement avec l’ellipticité (Bu-dil et al., 1993), est confinée à un cycle optique. Cette technique permet d’obtenir des impulsions bien plus intenses que la précédente, et ce sur une bande spec-trale plus grande. D’autres techniques ont été proposées, utilisant par exemple un mélange entre le champ laser et sa seconde harmonique légèrement décalée en fréquence afin de briser la symétrie (Merdji et al., 2007) du processus.

La génération d’harmoniques par un faisceau carré est une possibilité supplémen-taire. Cette technique propose de créer une porte temporelle liée à un accord de phase transitoire en tirant partie de l’ionisation. Un faisceau carré d’éclairement crête très supérieur à l’éclairement de saturation est créé dans le milieu. Si l’éclai-rement augmente suffisamment rapidement, seuls les premiers cycles optiques pourront générer des harmoniques, après quoi le milieu sera ionisé. Cette ionisa-tion se fait de manière homogène, empêchant la génération d’harmoniques dans tout le gaz. Si l’impulsion infrarouge initiale est brève, la génération n’aura lieu qu’une seule fois, ce qui entraîne l’émission d’une impulsion attoseconde unique. Des calculs réalisés par Vasily Strelkov, du General Physics Institute de Mos-cou, en collaboration avec le Centre Lasers Intenses et Applications de Bordeaux confirment ces prédictions.

Pour réaliser un profil carré dans la région focale, nous avons cherché à manipuler la phase spatiale du faisceau avant sa focalisation. Le moyen le plus rudimentaire utilisé est la marche (ou le plot en deux dimensions) de phase. En introduisant un déphasage radial donné sur une partie seulement du faisceau, il est possible de modifier le profil au foyer. On peut alors circulariser un faisceau elliptique (Fro-mager and Aït-Ameur, 2001) ou créer un faisceau annulaire (l’énergie sur l’axe est nulle) (Chaloupka et al., 1997; Chaloupka and Meyerhofer, 1999). L’inconvé-nient de ces techniques est qu’elles font appel à des objets figés. Les marches ou plots de phase utilisés (Fig. 1.12) introduisent en effet un déphasage donné, prévu lors de la phase de conception. Après fabrication, il est impossible de moduler le déphasage, ce qui en limite les applications.

Boyko et al. (2005a) ont montré qu’il était possible de créer un profil annulaire au foyer en utilisant un miroir déformable. De ce fait, la valeur du déphasage introduit n’est plus figée mais peut être réglée selon les paramètres expérimentaux. Cependant, nous voulons éviter le recours au miroir déformable. Nous avons donc opté pour une version modulable du plot de phase présenté figure 1.12(a). En utilisant deux lames concentriques, l’une annulaire et l’autre circulaire et d’un rayon plus petit, il est possible de modifier continûment le déphasage entre les parties interne et externe du faisceau en tournant l’une des lames autour de l’axe vertical (figure 1.13). Au cours des paragraphes suivants, nous verrons comment nous avons pu, numériquement et expérimentalement, vérifier la faisabilité de la mise en forme du faisceau laser par cette technique, et comment nous avons pu la mettre en oeuvre pour la génération d’harmoniques d’ordres élevés.

Les simulations numériques de la génération d’harmoniques par un faisceau laser mis en forme spatialement ont été réalisées en deux temps. Tout d’abord, nous nous sommes uniquement intéressés à la partie infrarouge, dans le double but de vérifier la possibilité de générer un profil de faisceau carré au foyer d’une len-tille par un dispositif aussi simple qu’une marche de phase, puis de déterminer les caractéristiques des lames de phase que nous utiliserions expérimentalement. Le programme de simulation a été écrit sous Labview. Ce langage, bien que peu adapté à la programmation complexe, présente l’avantage de faciliter la visualisa-tion des résultats, ce qui en fait un outil commode pour l’étude que nous voulions réaliser.

Une fois le choix des lames de phase arrêté, nous avons, en parallèle des mesures expérimentales, effectué des simulations de la génération d’harmoniques par un tel faisceau infrarouge.

Le calcul de l’effet du déphasage de la partie interne du faisceau infrarouge par rapport à la partie externe est un calcul de diffraction. Nous nous plaçons dans le cadre de l’approximation paraxiale. Le principe de Huygens Fresnel pour une onde sphérique nous permet de calculer la valeur du champ U en un point P proche du plan focal (Born and Wolf, 1989) : U(P) = − ıe−ıkf ZZW A eıks dS λfs(1.14)

Le code de génération et propagation des harmoniques que nous avons utilisé nous permet aussi de propager le champ infrarouge fondamental en tenant compte des effets de défocalisation dans le milieu. Nous avons ainsi pu vérifier les résultats précédents et observer les conséquences des effets de propagation sur le profil carré et sa phase. La longueur du milieu a été fixée à 1 mm. La figure 1.19 présente les profils du faisceau laser obtenus au foyer pour un faisceau non mis en forme (figure (a)) et pour un déphasage de 0.8π radians (figure (b)). En insert est représentée l’évolution de l’éclairement infrarouge dans le milieu de génération dans le cas d’un faisceau mis en forme. Le foyer, et donc le profil carré de la figure (b), se trouve à z=0. Les lames de phase utilisées pour cette simulation sont les mêmes que celles de la figure 1.18. Les légères différences entre les profils obtenus par les deux méthodes sont dues à des effets de propagation. Néanmoins, l’élargissement obtenu est le même dans les deux cas.

Le premier jeu de lame utilisé est un ensemble composé de deux lames de si-lice fondue de 5 millimètres d’épaisseur. Le diamètre de la lame interne est de 9 millimètres, celui de l’anneau externe de 50 millimètres. Les deux jeux de lames supplémentaires ont une épaisseur de 4 millimètres pour des diamètres respec-tifs de 18 et 24 mm pour les lames internes et 50 millimètres pour les diamètres externes des anneaux. Ces trois ensembles seront par la suite appelés respecti-vement petites lames, lames intermédiaires et grandes lames. Les deux lames de chaque ensemble proviennent d’un même disque de silice, dans lequel un disque central a été découpé au diamètre prévu pour la petite lame. Du fait de l’épais-seur de l’appareil de découpe les diamètres externe de la petite lame et interne de l’anneau ne sont donc pas rigoureusement identiques. Nous avons ensuite inséré chacun des anneaux dans une monture de 2 pouces de diamètre très massive, afin de minimiser l’influence des vibrations de la table optique causées par le dispositif de pompage de l’expérience. Les lames internes furent placées dans des supports de métal présentés sur le détail à droite figure 2.1. La présence de l’anneau mé-tallique entraîne un phénomène de diffraction que nous avons jugé acceptable (et les résultats expérimentaux indiquent que son effet est négligeable sur la mise en forme du faisceau). Les différents mouvements de rotation des lames sont manuels, seule la rotation autour de l’axe vertical de la petite lame était pilotée grâce à un vérin motorisé, dont le déplacement était de 0.06 µm par pas. Chacune des mon-tures était placée sur un ensemble de deux translations manuelles, permettant les déplacements dans le plan perpendiculaire à l’axe de propagation. L’ensemble était placé sur un banc massif, dans le but de garantir l’alignement avec l’axe optique, comme on peut le voir sur la photographie du montage expérimental de la figure 2.1.
La phase la plus critique est la phase d’alignement du dispositif sur l’axe du faisceau. Pour ce faire, nous commencions par aligner le faisceau laser sur le dispositif de génération et de détection d’harmoniques, sans les lames. Puis nous insérions la lame externe dans le faisceau. Les deux translations de sa monture nous permettaient alors de la centrer sur le faisceau laser, puis un trou au centre d’une pastille insérée sur le trajet du faisceau nous permettait de rendre l’anneau perpendiculaire au faisceau incident par autocollimation. Enfin, nous insérions la lame centrale, en avant de la lame externe, sur le banc optique. De même, les deux translations nous permettaient de la centrer sur le faisceau, puis un réglage par autocollimation était nécessaire pour la rendre parallèle à la seconde lame.
Nous avons utilisé trois sources lasers différentes, deux pour tester le principe de la manipulation de la phase spatiale, une pour la génération d’harmonique. Le premier laser utilisé était un laser de référence, un laser continu Hélium-Néon. Il a l’inconvénient de générer un rayonnement à 633 nm, longueur d’onde différente de la longueur d’onde du laser femtoseconde que nous utiliserons par la suite, mais il présente un front d’onde gaussien quasi parfait. Son diamètre initial étant trop faible par rapport à nos lames de phase (environ un millimètre), nous avons dû utiliser un dispositif afocal afin de l’amener à environ vingt millimètre.
Le deuxième laser était lui aussi un laser test. Il s’agit d’une diode laser fibrée monomode, émettant à 800 nm. Pour cette source l’emploi d’un dispositif afocal s’est révélé nécessaire.
Enfin, le laser générant les harmoniques était le serveur LUCA (pour Laser Ul-tracourt Accordable) du SPAM. Ce laser Titane-Saphir, basé sur la technologie CPA (Chirped Pulse Amplification (Strickland and Mourou, 1985)), délivre des impulsions centrées à 800nm, dont la durée est de 50 fs et d’énergie allant jusqu’à 80mJ. Il peut être divisé en trois faisceaux différents, permettant à trois dispositifs expérimentaux de fonctionner en parallèle. Notre voie dispose d’un compresseur indépendant des autres.
Tout au long de l’expérience, mais plus particulièrement lors de cette première phase, nous avons voulu visualiser la mise en forme du faisceau infrarouge directement. Pour ce faire, après les lames de phase, nous avons placé une lentille de focalisation sur un banc de translation motorisée. Après cette dernière, nous avons prélevé une faible partie du faisceau (grâce à une lame réfléchissant environ 1/1000 du faisceau) que nous avons repliée parallèlement au faisceau principal. Une caméra dotée d’un objectif de microscope, pouvant se déplacer sur l’axe op-tique autour de la position du foyer, permettait alors d’étudier le profil spatial du faisceau (voir figure 2.8).

Dans un premier temps, nous nous sommes concentrés sur l’étude de l’effet des lames de phase sur le laser Hélium-Néon. Nous avons utilisé les lames les plus petites. Le diamètre de la lame interne est de 9 mm, alors que le diamètre externe du faisceau est réglable grâce à un diaphragme placé en amont du dispositif. La figure 2.2 présente un ensemble de coupes transverses du faisceau laser au foyer en fonction du déphasage. En (a), on aperçoit la tache focale obtenue lorsque les deux lames sont parallèles (Φ = 0). Une coupe de cette image indique clairement que le profil est gaussien. Lorsque le diamètre extérieur est fixé à 12 mm, on peut observer un profil soit en anneau, avec un minimum d’intensité au centre (Φ = π)(b), ou un profil carré, plus large que le profil gaussien initial (Φ = 0.8π)(c). En comparant les profils radiaux (d) et (f), on peut voir que la manipulation de la phase spatiale a effectivement permis de changer le profil gaussien initial en un profil carré (ou supergaussien d’ordre 3). La tache focale a été élargie d’un facteur 2.3, proche du facteur prévu par les simulations. On voit de plus les premiers anneaux secondaires, lesquels contiennent une partie importante de l’énergie initiale.
Nous avons ensuite testé le dispositif avec le laser infrarouge du serveur LUCA que nous allions utiliser pour la génération d’harmoniques. Comme on peut le voir sur la figure 2.3, la mise en forme par manipulation de la phase spatiale grâce aux lames de phase est dans ce cas aussi très efficace. L’élargissement du faisceau au foyer est d’un facteur 2.1, légèrement inférieur à ce qui avait été obtenu à partir du faisceau d’Hélium-Néon, ce qui peut être lié à la phase du champ laser infrarouge. La comparaison avec le calcul montre que les profils obtenus sont toujours plus étroits que les profils théoriques, ce que l’on peut attribuer à une connaissance imparfaite des paramètres du laser infrarouge (dont le M2 a certainement été sur (b) et (c) les distributions spatiales au foyer (z=0) du champ laser dans trois confi-gurations (déphasage Φ = 0, π radians et 0.8π radians). En (d), (e) et (f) les coupes de chacun des profils.

Les simulations que nous avons effectuées supposaient un front d’onde du laser sur les lames de phase plan. Cependant, la qualité du front d’onde d’un faisceau se dégrade sur les bords. Nous avons par conséquent testé aussi l’effet des lames de tailles supérieures sur nos différents lasers. L’utilisation des lames intermédiaires impose une ouverture du diaphragme ex-térieur supérieure à 20 mm. Il nous a donc fallu utiliser un ensemble afocal afin d’augmenter le diamètre des faisceaux lasers de référence. Ce système, délicat à régler, est cependant une source d’aberrations. C’est pourquoi nous avons rem-placé le laser Hélium-Néon par une diode laser émettant à 800 nm dont le faisceau de sortie était plus large. Nous avons comparé les résultats ainsi obtenus avec ceux du laser LUCA et de la petite lame de phase. Les figures 2.4 et 2.5 représentent les profils des faisceaux mesurés au foyer dans le cas d’un faisceau non mis en forme (Φ = 0, (a) et (d)), annulaire (Φ = π, (b) et (e)) et carré (Φ = 0.8π, (c) et (f)). Le diamètre de la lame interne est de 18 mm (lame intermédiaire) et le diamètre du diaphragme est de 24.5 mm. Dans le cas de la diode laser, l’efficacité de la mise en forme est toujours importante. L’anneau et le profil carré sont parfaitement définis. L’élargissement du faisceau est alors d’un facteur 2.